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黄小荥课题组

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离子交换材料捕获放射性核素研究

       核燃料循环过程中不可避免地产生放射性废物,放射性核素在处理与处置过程中常以离子的形式存在,易迁移、转化,给环境带来潜在的放射性污染风险。这类污染具有辐射损伤、生物累积、毒性高、危害大的特点,对人类的生存与发展造成巨大威胁。如何安全处置放射性废物、实现核资源循环利用是核能可持续发展所迫切需要解决的关键问题。

       针对从复杂环境体系中高效、高选择性富集和去除放射性核素这一放射化学领域的难题和迫切需求,在方向负责人冯美玲研究员的带领下,我们一直致力于开发应用于放射性废液处理的新型离子交换材料。发展了“利用碱金属离子/质子化小分子有机胺与放射性核素进行离子交换”的策略,设计合成若干系列的层状和微孔金属硫化物、金属含氧酸盐等新型晶态离子交换材料,以实现对放射性核素的高效固相-离子识别和分离;利用单晶结构解析、EXAFS、理论计算等手段揭示放射性核素吸附行为与材料微观结构之间的构效关系;通过调控材料的开放骨架、活性作用位点、结构柔性响应等,实现对放射性核素吸附效率、选择性等性能的提升,在放射性污染控制研究领域取得创新性研究成果。

(一)金属硫属化物离子交换材料

借助S2-、Se2-(Lewis软碱)对放射性离子的亲和力、硫属化物框架结构的柔性,设计合成了系列层状和三维微孔硫属化物离子交换材料,实现了复杂环境条件下对Cs+、Sr2+、UO22+等离子的快速、高选择性去除(Angew. Chem., Int. Ed. 2008, 47, 8623,热点论文;授权专利:ZL 200810071790.7;J. Mater. Chem. A 2015, 3, 5665;J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 12578;J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 4314;J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 11133;Chem. Mater. 2020, 32, 1957; ACS ES&T Water 2021, 1, 2440;Chem. Eng. J. 2021, 420, 127613; Environ. Sci. Adv. 2022, 1, 331;Chem. Eng. J. 2022, 429, 132474)。特别是在强酸性条件下高选择性捕获Cs+离子方面取得重要突破,并阐释了在强酸性条件下H3O+离子对Cs+离子选择性捕获的影响机制(Nat. Commun. 2022, 13, 658)。

(二)金属含氧酸盐基离子交换材料

发展高稳定金属含氧酸盐基离子交换材料,利用含氧酸盐阴离子框架上的M-O活性位点与核素离子的相互作用、模板阳离子的可交换性,实现对Ln3+、Cs+等离子的高选择性捕获(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 1878;J. Hazard. Mater. 2022, 443, 128869;Chem. Eng. J. 2023, 460, 141697;Small 2023, 19(24), 220812)。

(三)金属-有机框架离子交换材料

金属-有机框架(MOFs)是活跃在吸附领域的热门材料,高度有序的多孔结构以及丰富的功能基团使其在去除核素离子方面表现出了巨大潜力。我们研发了可高选择性捕获Sr2+离子的三维阴离子型稀土草酸盐,在探讨稀土草酸框架捕获Sr2+离子影响因素的同时阐明了其选择性的来源(Chem. Eng. J. 2022, 435, 134906)。同时,我们致力于利用MOFs的高结晶性明晰构效关系,实现离子交换机理的可视化(J. Mater. Chem. A 2018, 6, 3967; JACS Au 2022, 2, 492;Acta Chim. Sinica 2022, 80, 640)。

(四)功能复合吸附材料

为解决无机离子交换材料在放射性废水实际处理应用中面临的机械稳定性低、可实际操作性差、难回收等问题,我们利用物理、化学复合手段成型造粒或者成膜,开发面向实际工业废水处理过程中固定床柱分离或膜分离的新型复合吸附材料。目前,我们已研发了可高效捕获UO22+离子的纳米硫化锌-胶原纤维复合材料(Sep. Purif. Technol. 2023, 125856);开发了FJSM-SnS/聚丙烯腈复合离子交换材料(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 13434),提高了材料机械稳定性、实际可操作性,克服了单一无机材料的实际应用局限,实现酸性条件下高效的Cs+、Sr2+离子去除。我们也在进一步开展气凝胶、水凝胶、静电纺丝膜等复合功能材料去除核素离子的研究。

在相关研究成果的基础上,应邀发表了多篇综述性文章(Coord. Chem. Rev. 2016, 322, 41;Chem. Rec. 2016, 16, 582; Chinese J. Struc. Chem. 2020, 39, 2157; Fundam. Res. 2023. DOI: 10.1016/j.fmre.2023.10.022; ISBN: 9783527831753, Chapter 5, pp. 195-282)。

该研究方向目前/曾经由以下项目基金支持:

国家杰出青年科学基金、

国家自然科学基金区域创新发展联合基金重点支持项目、

国家自然科学基金面上项目(5项)、

国家自然科学基金青年项目、

国家高层次人才计划青年项目、

福建省青年拔尖人才、

福建省自然科学基金杰出青年项目、

福建省自然科学基金面上项目(2项)、

福建省青年人才项目、

中国科学院青年创新促进会专项基金、

中国科学院海西研究院融合发展基金、

中国科学院海西研究院“春苗”青年人才专项等。

 

Created: Apr 29, 2018 | 10:05