近日，大气环境领域期刊Atmospheric Environment上刊发了我组了题为“Metal-Free Catalysis on the Reactions of Nitric Acid with Aliphatic Aldehydes: A New Potential Source of Organic Nitrates”的研究论文。文中采用量子化学结合统计动力学理论方法提出有机胺催化的硝酸和甲醛的暗反应生成羟甲基硝酸酯这一途径要优于传统的过氧自由基和一氧化氮的反应，并在能垒高度、速率常数和产物生成比等方面进行了系列对比分析，为探究和丰富有机硝酸酯未知来源进而解释大气有机硝酸酯的高浓度现象提供了理论基础和数据支撑。

    本文采用密度泛函理论结合统计动力学方法探究了HNO3和C1-C5醛类化合物反应的机理和动力学性质，分析了系列非金属物种对于有机硝酸酯形成的催化作用，结果表明，在一系列无金属物种的协助下HNO3和醛类化合物的化学反应可能是陆地上RONO2形成的新途径，主要结论如下：(1) 有机胺可以大大促进有机硝酸酯的形成，且有机胺催化的HNO3和HCHO的暗反应要比传统的RO2自由基和NO的光化学反应生成有机硝酸酯更为有利。(2) 有机胺催化的HNO3和HCHO反应制约的HCHO的大气寿命可以与OH自由基制约的HCHO的大气寿命相抗衡，当前催化反应体系可能是大气HCHO夜间的潜在消失途径。(3) 有机胺的良好催化效果取决于CH3NH2和CH3NHCH3具有优越的质子接受能力和显著的大气浓度，进而通过酸碱络合反应打破HNO3的O-H键，形成稳定的有机硝酸胺类化合物。本文有利于深入洞察大气环境中RONO2的新源，同时对于理解复杂环境中多物种参与的影响因素和本质有着一定的指导作用。