基于锂金属负极的全固态电池代表了一种很有前途的下一代储能系统，但目前受到低电流密度和短循环寿命的限制。由于对其在锂-固体界面的失效机制缺乏了解，特别是导致界面失效的基本原子过程，阻碍了进一步研究改进锂金属负极。通过使用大规模分子动力学模拟方法，可以研究关键的基本原子过程和界面原子结构，对固体电解质上的锂剥离和沉积过程进行了首次原子建模研究。在原子模拟过程中，界面失效随着纳米级孔隙的形成而开始，以及界面结构、锂扩散、粘附能和施加的压力如何影响锂循环过程中的界面失效。通过在模拟中系统地改变固态锂电池的参数，绘制出抑制循环过程中界面失效的施加压力和界面粘附能的参数空间，以指导固态电池的选择。本研究建立了锂剥离和沉积过程的原子模型，并预测了固态锂金属电池未来研发的最佳固体界面和新策略。

发表论文：M. H. Yang, Y. S. Liu, A. M. Nolan, Y. F. Mo, Interfacial Atomistic Mechanisms of Lithium Metal Stripping and Plating in Solid‐State Batteries. Adv. Mater., 33, 2008081 (2021).

       具有锂金属负极的全固态电池是一种很有前途的可充电电池技术，具有高能量密度和更高的安全性。目前，锂金属负极的应用受到锂金属和固体电解质(SE)之间界面失效的困扰。然而，人们对Li-SE界面的缺陷及其对Li循环的影响知之甚少，阻碍了Li金属负极的进一步改进。在此，通过对具有普通SE的Li金属界面进行大规模原子建模，我们发现锂金属在Li-SE界面处形成了纳米薄的无序锂界面缺陷层。这种界面缺陷Li层非常有害，会导致界面失效，例如Li剥离过程中的孔形成和接触损失。通过系统地研究和比较非共格、共格和半共格Li-SE界面，我们发现具有良好晶格共格性的界面减少了界面处的Li缺陷，并抑制了Li循环过程中的界面失效。我们的研究发现了原子锂缺陷在界面处对锂金属负极界面失效的关键作用，并推动了未来固态电池中锂金属负极的原子级界面工程。

发表论文：M. H. Yang, Y. F. Mo, Interfacial defect of lithium metal in solid-state batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 60, 2-10 (2021).

       理解金属负极的电化学沉积对于高能可充电电池至关重要，其中固态锂金属电池引起了广泛的兴趣。一个长期悬而未决的问题是，在与固体电解质的界面处电化学沉积的锂离子如何结晶成锂金属。因此我们使用大规模分子动力学模拟，研究并揭示了固体界面处锂结晶的原子路径和能垒。与传统理解相反，锂结晶采用多步途径，由界面锂原子介导，具有无序和随机密堆积构型作为中间步骤，从而产生结晶能垒。这种对多步结晶路径的理解将奥斯特瓦尔德步进规则的适用性扩展到界面原子态，并通过界面工程将有利的界面原子态作为中间步骤来促进低势垒结晶的合理策略。我们的研究结果开辟了界面工程的合理指导途径，以促进固态电池金属电极的结晶，并且普遍适用于快速晶体生长。

发表论文：M. H. Yang, Y. S. Liu, Y. F. Mo, Lithium Crystallization at Solid Interfaces. Nat. Commun., 14, 2986 (2023).

       本项研究采用经典分子动力学模拟方法来设计一种通用理论方法来探索锂离子电池先进电解质系统中的传输现象和结构转变。通过建立以传输系数公式为中心的理论框架，我们能够更深入地了解电解质溶液中的离子相关性。本项工作代表了在开发用于理解电解质溶液中锂离子扩散行为的复杂理论基础方面取得的重要进展，这对于锂离子电池研究至关重要。因此，这项研究为未来旨在优化锂离子电池的循环性能和寿命的研究铺平了道路，最终有助于开发更高效的储能解决方案。